The irradiation behavior of 2M, 3O and 4M polytypes zirconolite solid solutions under α particles

摘要: 高放废物固化体的长期辐照稳定性是评价其深地质处置安全性的关键指标之一。本文利用 500 keV He2+离子束辐照 2M、 3O 和 4M 型钙钛锆石陶瓷固化体， 研究高放核素长期α 衰变辐照对陶瓷结构的损伤行为。三种钙钛锆石样品通过传统高温固相法（1400 ℃， 48h两次烧结）合成。掠入射 X 射线衍射（GIXRD） 、 Raman 光谱和 XPS 研究结果发现在 α 粒子辐照下， zirconolite-2M 固化体在辐照非晶化的过程中经历了 zirconolite-2M 到 zirconolite-4M 到 pyrochlore 的结构演变； zirconolite-3O 在 5×10¹⁵ ions/cm² 剂量下部分晶体结构转变为钙钛矿，在 1×10¹⁶ ions/cm² 以上剂量快速转变为无序烧绿石； zirconolite-4M 样品在 1×10¹⁷ ions/cm² 剂量时依旧保留 zirconolite-4M 主相，次生无序烧绿石/缺陷萤石晶相。综上， 从维持晶体结构稳定性来看 zirconolite-2M 和 zirconolite-3O 的抗 α 粒子辐照能力相似，略弱于zirconolite-4M 固化体。